定都天京之后，石达开被留在京城辅佐东王杨秀清处理政务。与其他几位领袖不同的是，石达开始终保持廉洁自律的生活态度，不参与奢侈享乐的行为。他拒绝利用权力为自己谋取私利，而是专注于国家建设和发展，这种高尚品质赢得了广大民众的支持与尊敬。
1853年秋天，石达开奉命前往安庆负责西征事务。在此期间，他打破了以往太平天国重视攻城略地而忽视根据地建设的传统做法，转而采取稳扎稳打的战略方针，逐步扩大控制区域。在他的直接指挥下，太平军成功攻克了安徽省临时省会庐州（今合肥），迫使名将江忠源自尽身亡。这次胜利不仅巩固了太平天国在安徽的地位，也为后续的发展奠定了坚实基础。
到达安徽后，石达开立即着手建立和完善地方行政体系。通过组织人民登记户籍信息、选举基层官员以及举办科举考试等方式，他建立起了一套包括省、郡、县三级在内的完整治理体系，使得太平天国真正具备了一个国家应有的规模。同时，他还注重整肃军纪、恢复社会秩序，并实施了一系列旨在改善民生状况的措施，如赈济贫困家庭、慰问受灾群众等。此外，石达开还制定了合理的税收政策，确保了政权运作所需物资的稳定供应。
1854年初，石达开返回天京述职。其在安徽取得的成绩得到了领导层的高度评价，并促使太平天国开始放弃绝对平均主义的理想化构想，转而推行更加符合实际情况的经济改革措施。同年秋季，随着曾国藩率领的湘军对九江、湖口发起猛烈攻势，一场旷日持久的大战就此拉开序幕。这也是曾国藩与石达开之间的首次正面交锋。起初，太平军在战场上处于劣势，连连败退。然而，石达开敏锐地发现了双方力量对比中最关键的因素——水师实力差距。为此，他下令仿照湘军战船样式制造新式舰艇，并加强水上作战训练。经过充分准备后，石达开亲自挂帅出征，在接下来的一系列战斗中连续取得重大胜利，特别是湖口、九江两次战役更是彻底摧毁了湘军水师主力。这场胜利不仅挽救了太平天国西线战场上的颓势，也让曾国藩陷入绝望境地，几乎想要投江自尽。
紧接着，石达开挥师进入江西境内，仅用四个月时间便接连收复了七府四十七县的土地。由于他严格遵守军纪、积极施政为民着想，加之对待知识分子极为尊重，因此赢得了当地百姓广泛拥护。许多原本反对太平天国的知识分子也纷纷转变立场，加入支持队伍当中。短短时间内，石达开麾下的兵力从最初的万余人迅速膨胀至十万之众，形成了压倒性的优势。此时，连敌方也不得不承认：“民心全变，大势已去。”
然而好景不长，正当石达开准备进一步扩大战果之际，却突然接到调令返回天京参加解围之战。虽然他在江南大营战役中再次发挥了重要作用，成功解除清军对首都长达三年之久的封锁，但却错失了彻底消灭曾国藩及其湘军的机会。
四、出走西南
1856年9月，太平天国发生了震惊内外的“天京事变”，东王杨秀清被北王韦昌辉杀害，上万东王部属惨遭株连。当时正在前线指挥作战的石达开闻讯后急忙赶回天京，试图阻止这场血腥的内讧，并对韦昌辉滥杀无辜的行为表示强烈谴责。然而，当石达开回到京城时，局势已经无法挽回。由于担心自己也可能成为韦昌辉下一个目标，石达开不得不逃离天京，但他的家人和留在城内的部属却未能幸免于难。
逃出天京后，石达开并没有放弃对抗清廷的决心。他在安徽集结部队，向洪秀全上书请求处决韦昌辉以平息民愤。面对军民的一致支持，洪秀全最终下诏诛杀了韦昌辉。同年11月，石达开奉命返回天京，受到了全体军民的热情欢迎，甚至有人提议尊他为“义王”。尽管如此，石达开并未接受这一称号，而是专注于恢复秩序、稳定人心。他采取了宽容的态度处理内部矛盾，仅惩罚了主要责任人而未牵连无辜者，甚至连韦昌辉的亲属也得到了妥善安置。这种做法迅速赢得了人们的信任和支持。
随着石达开重新掌权，太平天国开始逐步走出内讧带来的阴影。在石达开的精心部署下，军队加强了对重要据点的防守，并寻找机会进行反攻。在此期间，陈玉成、李秀成等新一代将领逐渐崭露头角，各自承担起重要的军事任务。正当局面有所好转之时，洪秀全却因忌惮石达开日益增长的声望而对其施加限制，甚至考虑加以迫害。为了避免再次发生内讧，石达开于1857年5月离开天京前往安庆，开始了独立行动的新阶段。
到达安庆后，石达开继续按照自己的战略构想指挥作战。虽然他曾拒绝接受洪秀全授予的“义王”称号，但仍愿意以“通军主将”的身份继续为太平天国效力。同年9月，鉴于形势恶化，洪秀全派遣使者持金牌请石达开回京，但后者基于对洪秀全真实意图的怀疑以及对自己战略方向的不同看法，决定不返回天京，而是按照自己的计划行事。石达开提出了一项折中方案，即让李秀成等人突击长江下游地区的清军驻地，同时派遣其他将领回援天京并进攻浙江等地。
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